对每个人来说都容易和高效的熵

一个软件包自动灵活的分子构象分析现在可以计算熵的用户干预。¹这个新特性建立在制定构象异构体景观项目的能力,并利用准确的平衡计算和洞察力的近似。

熵的变化能做出重大贡献的热力学反应,特别是如果一个分子成为束缚或失去灵活性。”一个自动化协议来计算它为进一步提供了一个很好的起点量子和实验化学调查,”说克里斯蒂娜•特鲁希略计算有机化学家在爱尔兰都柏林三一学院,他并没有参与这项研究。预测分子的熵取决于知道美国一个分子可以在和他们的相对能量,如转动和振动能级。烷烃等灵活的分子之间的分子分布的低能构象含量是一个重要的额外来源熵,rovibrational熵和矫形器是不同的。这使得这些分子计算的总体熵具有挑战性。

波峰软件包,德国波恩大学的发展,已经可以找到矫形器自动设计和运行metadynamics搜索,解决难题的一部分。波峰之前没有真正简单的方法来计算构象熵,只有少数几组的专业工具,说杰弗里和记在美国匹兹堡大学的,最近使用佳洁士在分子熵研究。²虽然发现矫形器由波峰简化,计算熵仍然是一个微妙的过程,对搜索结果的质量严格要求的地方。说,“一切都走到一起Stefan Grimme、佳洁士的首席开发人员。“你需要一个好的方法表面势能,它必须健壮,相当快,它必须是将军,你必须有算法,不仅和你必须真正做到定量分子刚性或半刚性但非常灵活的。

不仅仅是专家

然而,自动熵的计算是一个自然的下一步计划的发展。即使在最古老的版本中我们有一个打印的粗略估计构象熵,“Grimme笔记。在某些方面,嵴先机:例如,其核磁共振功能使它旋转异构体承认的,难以区分,这是至关重要的正确计算可用的状态。

推断,完整性

熵计算始于波峰的搜索算法的一个版本,这是强调完成修改构象异构体。波峰监控估计的改进构象熵随着越来越多的矫形器。”在构象异构体搜索的一个问题是“我们有完整的合奏”,和新的工作流程概述了一个很好的标准,“和记说。“随着时间的推移,有收敛的熵。由于这种趋同,准确的构象熵可以推断从彻底,但有限,搜索构象异构体。没有这个推断的熵,你不能使它有效,”Grimme指出。在这个阶段最重要的矫形器已确定,和他们rovibrational熵可以计算。rovibrational熵的统计平均值,添加到外推构象熵,熵是总分子。

新功能构建在波峰的地基效果好:62气相分子的测试集,峰值的预测匹配实验在1-2cal /摩尔k量密切相关,热容,也可以计算与精度。“我认为我们有一个方法,你可以按下按钮然后你真的得到的值非常接近实验中,“Grimme说。的不仅仅是一些专家”。

特鲁希略是谨慎。在我的例子中,我们使用organocatalysts超过100原子,”她指出,与98年Grimme原子最大的基准集,和波峰还未完全可靠的预测研究矫形器。她希望看到该方法被证明与更广泛的各种各样的问题,特别是溶剂模型。的溶剂是强制性的在我们的研究中为了模拟实验条件,特别是当非共价相互作用。然而,和记黄埔是满意如何比较波峰的结果和自己的计算。我们做了一些最初的基准和他们似乎很相似。如果你想要完全精确的热化学,你绝对想使用新的工作流。