一半的黄天的时间作为一个基础科学研究所博士后研究员(IBS)在韩国蔚山,韩国已经花了的战斗与他人”,她说。在一个马达mini-talk在线会议2021年11月,黄在讨论她的工作史蒂夫·格兰尼克的团队提高扩散,并响应。其他组有争议2020年发现,发表在科学,一些有机化学反应能增强分子的运动。1这些讨论可以帮助我们了解更多关于这个问题,”黄说在马达的迷你说话,但她和她的同事们站在中央的结论。

“这是一个华丽的科学问题,这是一个巨大的谜题,”格兰尼克告诉必威体育 红利账户。他强调,他的团队开始不期望结果发现,所以已经改变了它的前景。如果是错误的,这是错误的。但是我们任何人都努力工作,我认为,找到一个错误。”

开始2010年实验表明,反应可以使fluorescently-labelled酶移动速度比随机碰撞仅在布朗运动。如果分子可能成为这样的“游泳者”,它可能帮助推动药物对他们的目标化合物,例如。然而现象仍存在争议,与其他研究人员发布调查结果,指出缺陷。

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来源:©美国化学学会

提出了增强扩散催化剂C将物种A到B,而绿色溶剂分子包围。反应释放的能量已经声称导致(主动)扩散的物种,包括溶剂和反应物

寻求最终解决这个争论格兰尼克的团队成员桓王北京大学,他现在是在北京,中国,应用扩散核磁共振光谱学的问题。而不是否定现象,研究人员发现在2020年支持它在某些有机双分子的反应。最显著,王报道增加高达60%炔属烃分子的扩散系数参与copper-catalysed点击叠氮化环加成作用。

露西Fillbrook研究生研究员新南威尔士大学(新南威尔士大学)在悉尼,澳大利亚,很兴奋,试图再现结果,看看不同的系统。当我们在做它,它没有那么令人兴奋,”她说。作为的一部分Jon性能试验队,Fillbrook认为没有增强流动性。要理解为什么,团队专注于扩散核磁共振,处理威廉S价格从附近的西悉尼大学,他写了一本教科书关于此类研究。

Jan-Philipp冈瑟,Gunter maj同行费舍尔马克斯普朗克研究所的智能系统在斯图加特,德国,同样没有看到增强流动性在单击环加。事实上,分子的扩散核磁共振实验放缓,其扩散系数下降。德国研究人员联系价格讨论结果,谁连接组。

脉冲的问题

扩散核磁共振使用磁场的磁场强度和梯度脉冲。第一个脉冲后几毫秒的精确抵消脉冲。“如果没有分子移动,他们应该完全彼此抵消,“在解释道。如果一个分子移动测量期间,核磁共振信号的强度将降低分子移动的距离成正比。

扩散核磁共振光谱

来源:©2020桓王等

代表扩散核磁共振光谱显示,磁场梯度产生衰减I / I0磁梯度平方的和线性的对数线性尺度上计算表观扩散系数

然而,许多其他因素可以改变信号强度。声称或证伪增强扩散需要仔细核算。一个常见的signal-changing因素是试剂的浓度,这期间不可避免的变化的反应。没有那么明显,铜催化剂的氧化变化在点击反应,这可能会影响信号强度。这是因为铜氧化态有不同的磁行为。应用磁场梯度以不同的顺序将消除任何铜问题,然而——团队在韩国没有完成。

在一起,德国和澳大利亚组写了评论2020科学说明了扩散是一个人工制品,2021年1月出版。格兰尼克的团队及时跟进自己的评论,称磁场梯度的顺序应用没有影响到实验室的实验。他们认为,这是因为他们设计实验反应缓慢,任何浓度的改变应该对NMR信号几乎没有影响。格兰尼克把这比作拍照的人慢慢地走,你会得到一个保鲜储藏格照片当你的课题进展缓慢。

开始运行的组织之间的辩论。2021年3月,王、黄和格兰尼克再次发表进一步洞察他们使用核磁共振技术在一个物理化学快报》杂志上2,他们说,磁场梯度应该没有影响,因为不同氧化态的铜的浓度保持不变时的反应。

同时,德国团队一直想知道为什么扩散系数下降超过重新排序磁场梯度仅占。与澳大利亚的合作团队,2021年6月,他们提出了五种不同的解释IBS团队的2021年3月发表评论物理化学快报》杂志上

主要的反对意见是扩散系数作为参考来评价的变化。IBS团队最初使用扩散系数反应的目的,思考实验容易实验室之间的可比性。德国和澳大利亚的团队推动而不是使用引用扩散系数与标准的解决方案,与一些反应组件缺失,显示增强的反应速率。

冲突索赔

也许不可避免的是,此时群体之间的关系变得紧张。各自做了核磁共振数据的公共存储库任何人,包括竞争对手、分析。所以,及时回复的评论物理化学快报》杂志上韩国的研究人员表达了他们的不满。他们重新分析德国和澳大利亚集团的数据,没有找到任何问题从铜核所使用的核磁共振的磁场梯度。相反,王先生和他的同事考虑同意自己的数据。我们不理解为什么断言在作者的第一个评论这个主题不支持通过他们自己的数据,”他们写道。

然后,在2021年9月,IBS团队发表一个新的纸ACS Nano使用一个标准的解决方案没有催化剂的试剂来确定参考系数。3他们解释说明显慢扩散系数为炔试剂与铜形成更大的复杂的原子,这会减慢下来。他们还声称炔反应物的扩散系数的增强,他们第一次声称虽然低于60%,在30%左右。叠氮化试剂的扩散系数增加了5%。

与此同时,德国和澳大利亚队与丹尼尔·奥利里波莫纳学院和哈尔凡Ryswyk加州克莱蒙特哈维穆德学院,。也都争议的结论科学研究。2021年12月,他们发表了《美国化学Society纸在一起,显示炔的扩散系数时绑定到铜实际上下降了约20%。4与此同时,叠氮化的扩散系数大致保持不变,两个半小时后略有下降的反应。

马克斯普朗克研究所的团队动力和自我组织和生物物理化学研究所哥廷根和海因里希海涅大学在杜塞尔多夫,德国,然后进入辩论。在在1月份发表的一篇论文2022年,Nasrollah Rezaei-Ghaleh白木Golestanian每个点击反应组件的组织再次研究了移动使用扩散核磁共振。5他们还开发了两种数据分析方法来检测并消除核磁共振信号强度的变化,由于其他因素比扩散。

的扩散系数两个反应物和产物分子较低时,反应是进步,但催化剂表现出扩散系数较大,“Rezaei-Ghaleh说。改变扩散系数的一致反应机理大致知道是什么”,而不是一个新颖的效果,他补充道。

解释不同

Golestanian表示,这些最新发现的关键区别是扩散系数的选择参考。我们的研究不排除存在的扩散增强纳米,得到世界上的一个现象,但显示没有可测量的大小在这个特定的例子中,“他说。

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来源:©美国科学促进会

明显提高扩散导致染料浓度梯度形成在微流体实验中涉及点击反应。

格兰尼克认为,这个新组的数据再结合自己的团队,和所有其他的批评”。差异是由于参考使用的扩散系数,他说。虽然目前唯一的实验室公开同意IBS发现昔日的团队成员王的在北京,格兰尼克指向其他支持他们进行了实验。

在他们2020年科学王纸,一个微流控室装满了点击试剂、染料、催化剂的浓度梯度。染料逐渐形成一个催化剂浓度梯度强度梯度相反。这是因为溶剂和染料必须流补偿提高扩散系数开向哪里有更多的催化剂,反应物分子IBS团队争论。和在尚未发表的一项研究中,韩国队也使用光学镊子测量增强扩散效应的点击反应。

虽然他还没有进行任何测试增强扩散实验,点击反应问题的例子Ponsati Agusti Lledo西班牙赫罗纳大学的。Ponsati,那些不参与任何敌对但知道性能试验,指出格兰尼克的团队不提出了一种建立在分子理论基础上的效果。他还关注点击反应的智慧的问题,鉴于其复杂性。如果我是站在一个人我会备份性能试验,费舍尔和其他人说,虽然我不否认效应可能存在,“Ponsati告诉必威体育 红利账户

Rezaei-Ghaleh相信理论理由是增强扩散可以存在于一些催化系统。他强调,这只是加热的最新一集,关键的辩论话题。”对于任何伟大的科学进步在过去,突破需要开放的辩论,直到他们可以普遍证实和接受,”他说。