的第一个酶催化作用Diels-Alder反应被发现在桑树植物,一个国际科学家小组。1被称为Diels-Alderases与其他酶,这是唯一一个真正促进共同分子间[4 + 2]环加,它比大多数合成催化剂。
晓光Lei在中国,从北京大学,调用Diels-Alder反应其中一个最强大的化学转换。二烯和烯烃之间的协同环加成作用形成一个环己烯通常用于构建复杂天然产物的合成。自从雷和他的团队合成几个桑与环己烯化合物的核心2——显然环加成作用的产物——他一直想知道工厂是否有Diels-Alder-catalysing酶。
我觉得很多东西被称为Diels-Alderases随着时间的推移,人们可能会认为不实际,“酶的化学家说艾莉森·纳拉在美国密歇根大学的,谁没有参与这项工作。有一些多功能酶能产生Diels-Alder加合物,但他们可能不通过协同机制,正是反应。一个类的酶只在2011年发现促进分子内(4 + 2)环加。
雷和他的同事们现在发现他们声称是第一个真正的分子间Diels-Alderase桑葚中成千上万的酶。被称为马达思班-桑属阿尔巴Diels-Alderase——蛋白质生物合成的最后一步完成chalcomoracin。合作diene-producing氧化酶,它缝合在一起moracin派生的二烯和morachalcone。但也接受其他类似的基质。你可能会进一步工程师这种酶使许多不同结构不同cycloadducts,“雷指出。
总转化率-每单酶催化事件在其寿命几乎2000年和近100%的选择性,马达执行比一种合成Diels-Alderase硼和雷的手性催化剂。“酶绝对打败我们,”雷笑着说。
(它)是非常激动人心的,因为它是一个酶促反应,可以收敛合成、“评论纳。这是…一种逃脱了大部分生物催化转换。的酶的底物范围是否足够宽,其反应性可伸缩足以用于合成化学家仍有待观察,她说。
雷教授和他的团队正在致力于改善马达的工作能力越来越不同的反应物。他们也正在寻找其他真正Diels-Alderases可能藏在植物的生物合成的机器。
引用
1 L高等,Nat,化学。,2020,DOI:10.1038 / s41557 - 020 - 0467 - 7
2 J汉等,Angew。化学。,Int. Ed.,2014,53,9257 (DOI:10.1002 / anie.201404499)
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